徐天佑7岁便创作了个人第一部恐怖小说《学校魔风》
1999年，出演个人首部电影《细路祥》，在剧中饰演细路祥哥哥，从而正式进入演艺圈。
2002年，与黄又南组成“Shine”组合，并推出组合首张EP专辑《电影男孩》；同年，与钟欣桐、蔡卓妍、王杰合作主演爱情喜剧电影《这个夏天有异性》，在剧中饰演蔡琪的男朋友阿峰，与蔡卓妍饰演一对情侣，并在该剧中献出自己的银幕初吻。
2003年，出演梁朝伟、杨千嬅、张震主演的爱情电影《地下铁》，在剧中饰演阿发；同年，为迪士尼动画演唱主题曲《屹立不倒》。
2005年，出演彭浩翔执导的电影《AV》，在剧中饰演黄家乐；同年，与黄又南担任2005百事新星大赛的代言人。
2006年，出演周笔畅、曾志伟、黎耀祥主演的电影《春田花花同学会》，在剧中饰演一名见习医生。
2007年，与李逸朗、张致恒、麦子豪合作主演青春校园恐怖电影《校墓处》，在剧中饰演男主角高翰强；同年，客串蔡卓妍、詹瑞文主演的喜剧电影《戏王之王》，在剧中饰演接替文龙的卧底警员。
2008年，获得第十三届釜山国际电影节亚洲新星大奖。
2009年，出演何宇恒执导的电影《心魔》，在剧中饰演男主角德仔，与惠英红饰演一对母子；同年，其主演的电影《心魔》获得2009瑞士卢卡诺国际电影节Netpac奖；同年，担任now香港台知性旅游节目《一个地球》的主持人。
2010年，出版小说麻生故事系列《麻生·寻鬼记》、《麻生·时光秘密》；同年，与杨幂、陈小春合作主演恐怖电影《孤岛惊魂》，在剧中饰演石南。
2011年，与黄奕、黄秋生、杜宇航合作主演历史人物传记电影《竞雄女侠·秋瑾》，在剧中饰演同盟会会员陈天华；同年，出版小说麻生故事系列《预言书手稿》。
2012年，客串甄子丹、古天乐、熊黛林、杨幂主演的贺岁电影《八星抱喜》，在剧中饰演一名眼科医生；同年，出版小说麻生故事系列《麻生·噬魂曲》及短篇故事《与麻生先生谈子弹人》；同年，Shine组合举办组合的首场演唱会。
2013年，担任Shine演唱歌曲《爱迪生》的MV导演，这是他首次担任MV导演；同年，出演周秀娜、余晓彤、关楚耀主演的电影《爆3俏娇娃》，在剧中饰演骰仔。
2014年，出演改编自同名小说的电影《那夜凌晨，我坐上了旺角开往大埔的红van》，在剧中饰演眼镜青年阿信。
2019年3月10日，徐天佑与李思颖、田蕊妮、余安安、凌文龙等一同出席山顶AIDSWALK慈善步行活动。
音乐奖项
电影奖项
徐天佑一直给人感觉健康、活力，他因酷似郭富城，而被称作“嫩版郭富城”。徐天佑具有健硕的身材，他性格沉稳，外表俊朗，他所饰演的人物令人印象深刻。
